我所提出單原子催化劑協同雙位機制

  近日,我所催化與新材料研究室王曉東研究員和張濤院士團隊與清華大學李雋教授合作,在單原子催化機制研究方面取得新進展,發現Ir1/FeOx單原子催化劑上Ir單原子與臨近載體Fe位之間存在“雙金屬活性位”的協同催化過程。

  2011年,“單原子催化(SAC)”概念被提出后(Nat. Chem., 2011, 3, 634),科研人員可以更加明確地了解單原子中心與其周圍載體原子間的化學鍵和電子結構,為設計、合成新型高分散催化劑以及探索其催化應用提供了有益的指導(Nat. Rev. Chem., 2018, 2, 65)。

  該團隊在前期的工作中制備出Ir1/FeOx單原子催化劑,并發現單原子Ir中心在水煤氣變換反應中起主導作用(J. Am. Chem. Soc., 2013, 135, 15314),然而對Ir1/FeOx的微觀催化機制卻一直沒有更深入的認識。

  該團隊結合第一性原理計算及實驗表征發現,在水煤氣變換過程中,H2O容易在單原子Ir與載體之間解離,形成Ir-OH與Fe-OH。隨后Ir上吸附的CO與Fe結合的氧原子反應形成CO2,進而促進Ir-OH中H向Ir位的轉移,降低H2產生的能壘?;贗r單原子和臨近載體Fe原子間的協同化合價變化這一微觀過程,該團隊提出了單原子催化劑“雙金屬活性位”的協同催化機制。該工作為明確單原子-載體相互作用提供了新的理論依據,也有助于設計出高活性的雙位單原子或團簇催化劑。

  該研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述研究工作得到國家自然科學基金項目、中國科學院青年創新促進會項目等的資助。(文/圖 林堅)

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